Harput'ta yetişen büyük velîlerden. 1784 (H. 1198) senesinde Harput'ta doğdu. Babası Hacı Mahmûd Efenid nâmında bir zâttır. Küçük yaşta ilim öğrenmeye başlayan Ali Efendi, Zahriye Medresesinde ders gördü ve Müftü Hacı Yûnus Efendiden icâzet aldı. Sonra Malatya'ya giderek meşhur Müderris Süleymân Efendiden, daha sonra Antep'te Mustafa Sağir'den, daha sonra da İstanbul'a gelerek Harputlu Hacı Abdurahmân Efendiden ilim öğrenerek icâzet aldı. Ayrıca hocası Abdurrahmân Efendiden Şâzilî tarkîkatında da icâzet alarak kemâle geldi.

İlim tahsîlini tamamladıktan sonra Harput'a döndü. Ömeriye Medresesi müderrisliğine tâyin edildi. Burada yüzlerce talebe yetiştirdi. Tanzimatın îlânından sonra çıkarılan kânun ve nizamların doğu vilâyetlerinde tatbikine başlanıldığı sıralarda bir vergi meselesinden dolayı 1845 (H. 1261) senesinde Harput'un bâzı ileri gelen âlimleri ile berâber Konya'ya sürgün edildi. Kısa zaman sonra tekrar memleketlerine dönmelerine izin verildi.

Hacı Ali Efendi, 1874 (H. 1291) târihinde vefât etti. Cenâzesinde büyük bir kalabalık bulundu. Vefâtından önce; "Benim için kazılan kabirden yuvarlak bir taş çıkacak, bu taşı mezar taşı yerine baş ucuma koyunuz." diye vasiyette bulundu. Ölümünden sonra mezar kazılırken böyle bir taş çıktı ve vasiyeti üzerine baş ucuna konuldu. Kabri Harput Akyol Mezarlığındadır.

1) Harput Yollarında; c.2, s.108